Fenton氧化4-氯酚降解机制研究
摘要：为了深入探讨4-氯酚(4-CP)在Fenton氧化体系中的降解机制,利用高效液相色谱(HPLC)等多种手段系统分析了反应过程中Fe2+、Cl-、氧化中间产物对苯二酚、1,4-苯醌、4-氯邻苯二酚和4-氯间苯二酚的浓度以及氧化还原电位(ORP)的变化规律。研究结果表明,Fe2+浓度经历了短暂的下降之后迅速上升到接近初始的水平,Fe2+/Fe3+的相互转化过程可以通过ORP的变化得到较灵敏的反映。通过对中间产物对苯二酚和1,4-苯醌变化规律的分析发现,反应中生成的对苯二酚和对苯醌可以互相转化,对苯二酚对Fe3+的还原可能导致了体系中Fe2+高比例的存在,从而提高了反应速度。研究还发现,羟基自由基与4-氯酚的反应主要通过邻、对位取代进行,但反应中也有少量间位取代物的生成。
关键词：Fenton氧化技术，4-氯酚，降解途径，中间产物
氯酚类化合物产生于造纸、塑料生产、农药等多种生产过程，是水环境中常见的一类生物难降解有机污染物。有人尝试利用光催化氧化、电催化氧化、铁屑还原、离子辐解等技术来解决水中氯酚类化合物的去除问题。近年来，针对Ｆｅｎｔｏｎ氧化４-氯酚的研究很多。通过中间产物测定，人们发现在Ｆｅｎｔｏｎ氧化过程中，４-氯酚在羟基自由基的攻击下经脱氯反应生成对苯二酚，再经过电子转移或Ｆｅ３＋的氧化生成苯醌（1）或通过邻位抽氢反应生成４-氯邻苯二酚（2）。
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郑璐等通过脉冲辐解研究了羟基自由基与４-氯酚在酸性条件下的反应，推测羟基通过亲电反应生成氯代酚氧自由基，进而同时生成１，４-苯醌和对苯二酚（３）。也有研究者认为，苯醌可以加快Ｆｅ３＋的还原，进而提高Ｆｅｎｔｏｎ氧化速度，但是还没有直接和综合的证据。
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本研究通过测定ＯＲＰ以及Ｃｌ－、Ｆｅ２＋及多种４-氯酚降解关键中间产物的浓度，探讨了４-氯酚在Ｆｅｎｔｏｎ氧化过程中的降解机制，对于提高Ｆｅｎｔｏｎ氧化４-氯酚的效率具有重要意义。
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